欢猫晾员新月社成立，它是主要发起人之一。次年4月，印度大诗人泰戈尔来访，徐志摩负责接待并陪同访日，对林薇因仍然紧想不舍。但此时林薇因已另有所属，成为梁启超之子梁思成的未婚妻。直至1924年夏天，梁林双双去美国留学，徐志摩这才不情限的承认自己在这场爱情角逐中是个完完全全的失败者，他陷入了深深的失恋痛苦之中。
所幸过了不久，他又结识了京城名媛陆小曼。她是军人王庚的妻子，天生丽质又富于才华，这对才子佳人一见倾心，深陷爱河而不能自拔。先前因追求林徽因而遗弃发妻张幼仪，已遭非议。现在又与有夫之妇相爱，破坏别人家庭，更招致社会的反对与攻击。在舆论压力下，两人的爱情举步维艰，处境险恶。
为了暂避风头，徐志摩遂于1925年春夏之间去欧洲旅行。在长达四个多月的时间里，足迹遍及前苏联、德国、法国、英国、意大利，并写下《翡冷翠的一夜》等大量诗文作品。回国后主编《晨报副刊》，与闻一多、余上沅等编辑其副刊《诗刊》两个专栏。
与此同时，与陆小曼的爱情达到白热化的程度，写下了爱情日记《爱眉小札》等名篇。几经波折，直至1926年10月，陆小曼与王赓离婚之后，两人始得结合，缔结良缘，婚后双双南下移居上海。
1927年与胡适等创办新月书店和《新月》月刊，并在上海光华大学等校任教。由于陆小曼生性奢靡浮华，肆意挥霍，又染上了吸毒恶癖，致使家庭负担陡增，债台高垒，两人感情产生裂痕。徐志摩精神上极度苦恼，创作锐减，一些作品流露出严重的伤感颓丧情绪。
